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原位^(57)Fe穆斯堡尔光谱技术及其在Ni-Fe基析氧反应电催化剂中的应用
1
作者
Jafar Hussain Shah
谢起贤
+7 位作者
匡智崇
格日乐
周雯慧
刘
朵
绒
Alexandre I.Rykov
李旭宁
罗景山
王军虎
《电化学》
CAS
CSCD
北大核心
2022年第3期48-78,共31页
近年来,析氧反应(oxygen evolution reaction)中针对高效且具有成本效益的电催化剂开发一直是构筑有效利用可再生能源存储系统和水分解生产清洁氢能燃料的重大障碍。OER过程涉及四电子、四质子耦合并形成氧-氧(O-O)键,因此动力学上进程...
近年来,析氧反应(oxygen evolution reaction)中针对高效且具有成本效益的电催化剂开发一直是构筑有效利用可再生能源存储系统和水分解生产清洁氢能燃料的重大障碍。OER过程涉及四电子、四质子耦合并形成氧-氧(O-O)键,因此动力学上进程缓慢。为提升其在水分解产氢及二氧化碳还原反应中的应用,需要开发高效催化剂,降低OER过电位,以减轻能量转换过程中固有的能量损失。研究表明,IrO;和RuO;具有较低析氧过电位,但储量低、价格昂贵,大大限制了其在析氧反应中的大规模应用。而Ni-Fe基析氧催化剂在碱性水分解反应中展现了优异的性能,其在水分解过程中的催化机制仍有待进一步研究。为了解决Ni-Fe基催化剂在析氧反应过程中反应位点及催化反应机制等关键问题,迫切需要更先进的原位技术来准确表征,原位追踪催化剂形态变化与电解质/电极之间的界面相互作用的影响。光谱与电化学结合的原位技术可以监测析氧反应过程催化剂自身的变化。目前,已有大量原位光谱技术与电化学进行结合,揭示Ni-Fe基催化剂在OER过程中的反应机理及活性位点,包括原位表面增强拉曼光谱、原位同步辐射X射线吸收光谱、原位紫外-可见光谱、原位扫描电化学显微镜及原位穆斯堡尔光谱等。其中,原位拉曼技术可以观察Ni-Fe催化剂的振动,可以在电解液中施加测试电压条件下监测电化学反应过程中的中间体,从而提供实时反应信息,有助于追踪电化学驱动反应是如何发生的。原位同步辐射技术可以研究OER过程中Ni-Fe催化剂材料的电子结构和局部几何结构的信息,但目前的研究中更多的是探究Ni的价态变化,对Fe的研究信息较少。原位紫外-可见光谱也主要是针对Ni(OH);的变化展开研究,逐渐提高施加电位,Ni(OH);会向着Ni OOH逐渐变化,紫外-可见技术可以追踪Ni-Fe基电催化剂中的金属氧�
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关键词
析氧反应
Ni-Fe羟基氧化物电催化剂
原位电化学穆斯堡尔光谱技术
Ni-Fe普鲁士蓝类似物
关键中间物表征
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职称材料
题名
原位^(57)Fe穆斯堡尔光谱技术及其在Ni-Fe基析氧反应电催化剂中的应用
1
作者
Jafar Hussain Shah
谢起贤
匡智崇
格日乐
周雯慧
刘
朵
绒
Alexandre I.Rykov
李旭宁
罗景山
王军虎
机构
中国科学院大连化学物理研究所
南开大学
出处
《电化学》
CAS
CSCD
北大核心
2022年第3期48-78,共31页
基金
financially supported by the National Natural Science Foundation of China (No.: 21961142006)
the International Partnership Program of Chinese Academy of Sciences (No.: 121421KYSB20170020)。
文摘
近年来,析氧反应(oxygen evolution reaction)中针对高效且具有成本效益的电催化剂开发一直是构筑有效利用可再生能源存储系统和水分解生产清洁氢能燃料的重大障碍。OER过程涉及四电子、四质子耦合并形成氧-氧(O-O)键,因此动力学上进程缓慢。为提升其在水分解产氢及二氧化碳还原反应中的应用,需要开发高效催化剂,降低OER过电位,以减轻能量转换过程中固有的能量损失。研究表明,IrO;和RuO;具有较低析氧过电位,但储量低、价格昂贵,大大限制了其在析氧反应中的大规模应用。而Ni-Fe基析氧催化剂在碱性水分解反应中展现了优异的性能,其在水分解过程中的催化机制仍有待进一步研究。为了解决Ni-Fe基催化剂在析氧反应过程中反应位点及催化反应机制等关键问题,迫切需要更先进的原位技术来准确表征,原位追踪催化剂形态变化与电解质/电极之间的界面相互作用的影响。光谱与电化学结合的原位技术可以监测析氧反应过程催化剂自身的变化。目前,已有大量原位光谱技术与电化学进行结合,揭示Ni-Fe基催化剂在OER过程中的反应机理及活性位点,包括原位表面增强拉曼光谱、原位同步辐射X射线吸收光谱、原位紫外-可见光谱、原位扫描电化学显微镜及原位穆斯堡尔光谱等。其中,原位拉曼技术可以观察Ni-Fe催化剂的振动,可以在电解液中施加测试电压条件下监测电化学反应过程中的中间体,从而提供实时反应信息,有助于追踪电化学驱动反应是如何发生的。原位同步辐射技术可以研究OER过程中Ni-Fe催化剂材料的电子结构和局部几何结构的信息,但目前的研究中更多的是探究Ni的价态变化,对Fe的研究信息较少。原位紫外-可见光谱也主要是针对Ni(OH);的变化展开研究,逐渐提高施加电位,Ni(OH);会向着Ni OOH逐渐变化,紫外-可见技术可以追踪Ni-Fe基电催化剂中的金属氧�
关键词
析氧反应
Ni-Fe羟基氧化物电催化剂
原位电化学穆斯堡尔光谱技术
Ni-Fe普鲁士蓝类似物
关键中间物表征
Keywords
oxygen evolution reaction
NiFe-(oxy)hydroxide electrocatalyst
NiFe Prussian blue analogue
in-situ/operando ^(57)Fe M?ssbauer spectroscopy
key intermediate detection
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
O657.3 [理学—化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
原位^(57)Fe穆斯堡尔光谱技术及其在Ni-Fe基析氧反应电催化剂中的应用
Jafar Hussain Shah
谢起贤
匡智崇
格日乐
周雯慧
刘
朵
绒
Alexandre I.Rykov
李旭宁
罗景山
王军虎
《电化学》
CAS
CSCD
北大核心
2022
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