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广州市夏季VOCs对臭氧及SOA生成潜势的研究 被引量:76
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作者 虞小芳 程鹏 +2 位作者 古颖纲 李梅 田智林 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2018年第3期830-837,共8页
2016年7月在广州城区开展了27d的大气VOCs在线监测,共得到73种VOCs,总浓度均值为40.07×10-9.其中烷烃占比55.17%,芳香烃占比15.42%,烯烃占比12.14%,氯代烃占比8.79%,乙炔占比3.97%,OVOC占比3.72%,乙腈占比0.79%.采用臭氧生成潜势(O... 2016年7月在广州城区开展了27d的大气VOCs在线监测,共得到73种VOCs,总浓度均值为40.07×10-9.其中烷烃占比55.17%,芳香烃占比15.42%,烯烃占比12.14%,氯代烃占比8.79%,乙炔占比3.97%,OVOC占比3.72%,乙腈占比0.79%.采用臭氧生成潜势(OFP)和OH自由基消耗速率估算了广州城区夏季VOC大气化学反应活性,结果表明芳香烃和烯烃是最主要的活性物种;VOCs的关键活性组分是甲苯、反-2-戊烯、间/对二甲苯、1,3-丁二烯、异戊二烯等.采用气溶胶生成系数法(FAC)估算了VOCs对二次有机气溶胶(SOA)的贡献,结果显示芳香烃、烷烃、烯烃分别占总SOA生成潜势量的95.54%、2.5%、1.95%,甲苯、间/对二甲苯、乙苯、邻二甲苯、1,2,4-三甲基苯是对SOA生成贡献最大的前5个物种. 展开更多
关键词 挥发性有机物 臭氧生成潜势 二次有机气溶胶
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基于情景分析的珠三角臭氧与前体物排放关系研究 被引量:29
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作者 沈劲 陈多宏 +2 位作者 汪宇 何灵 程鹏 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2018年第10期1925-1932,共8页
珠三角在全国主要城市群中率先在2015年实现PM2.5达标,但区域O_3上升的势头并没有得到遏制。为深化珠三角空气质量精细化管理,有效遏制区域O_3上升和促进空气质量改善,应用三维空气质量模型对珠三角秋季典型O_3污染进行了40种情景的模... 珠三角在全国主要城市群中率先在2015年实现PM2.5达标,但区域O_3上升的势头并没有得到遏制。为深化珠三角空气质量精细化管理,有效遏制区域O_3上升和促进空气质量改善,应用三维空气质量模型对珠三角秋季典型O_3污染进行了40种情景的模拟分析,定量研究了珠三角重污染季节O_3与前体物排放的关系。结果表明,秋季珠三角大部分点位O_3与前体物排放的关系表现出高度非线性的规律。对于江门、中山和珠海等下风向站点,NO_x的减排对O_3污染的控制有强烈的不利效应,若NO_x减排30%,则O_3浓度上升24%~41%,当NO_x削减量在60%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降;区域VOCs的减排可以有效降低O_3浓度,若NO_x排放不变,VOCs减排30%,则O_3浓度可以下降20%~26%。对于惠州、深圳和东莞等上风向的站点,NO_x减排对O_3污染的不利效应较弱,当NO_x削减量在30%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降。若NO_x减排比例为12%,VOCs减排比例为50%,珠三角西部O_3浓度下降幅度可达20%以上,其他地区O_3浓度普遍下降10%~16%。若NO_x减排比例为8%,VOCs减排比例为30%,中山、江门与珠海的O_3峰值浓度将下降15%左右,但其他地区的O_3污染改善不明显,广州、东莞、肇庆等地的O_3改善幅度在10%以内。在2017年广东省的臭氧专项行动中,实际的O_3前体物削减力度远未达到建议方案的程度,而且气象条件可能有利于O_3污染加剧,导致O_3控制效果不如预期。要缓解珠三角秋季的O_3污染,珠三角及其邻近地区应该加大VOCs的控制力度,减少NO_x的减排力度。 展开更多
关键词 情景分析 O3 前体物排放 珠三角
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珠三角北部背景站臭氧浓度变化特征 被引量:26
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作者 沈劲 何灵 +4 位作者 程鹏 谢敏 江明 陈多宏 周国强 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2019年第10期2006-2011,共6页
O3已取代PM2.5成为珠三角空气污染的首要污染物,深入研究珠三角背景地区O3浓度变化特征对全面掌握珠三角空气质量概况具有非常重要的意义。以珠三角北部郊区背景监测点位广州市从化区天湖站点2006-2018年的监测数据为基础,结合空气质量... O3已取代PM2.5成为珠三角空气污染的首要污染物,深入研究珠三角背景地区O3浓度变化特征对全面掌握珠三角空气质量概况具有非常重要的意义。以珠三角北部郊区背景监测点位广州市从化区天湖站点2006-2018年的监测数据为基础,结合空气质量模型与过程分析等工具,对珠三角背景地区的O3浓度进行分析。结果表明,2006年以来,珠三角背景地区的O3年平均质量浓度均在80μg·m^-3左右波动,年均值在2014年达到自动监测以来的历史峰值91μg·m^-3,2014年以来有逐年下降的趋势。2006-2018年O3小时质量浓度的频数分布表明30-100μg·m^-3是主要的小时质量浓度水平,占比约为59%,100μg·m^-3以下质量浓度的占比约为70%,160μg·m^-3以下质量浓度的占比约为94%,天湖站小时质量浓度超标(大于200μg·m^-3)概率为1.8%。平均而言,天湖站6-7月的O3质量浓度最低,分别为71μg·m^-3与73μg·m^-3。冷暖交替的月份质量浓度相对较高,10月与4月分别达到102μg·m^-3与84μg·m^-3,过程分析结果显示,在下沉气流等影响下,近地面层上层边界O3垂直输送是4月与10月高质量浓度O3的主要来源。天湖站的日均与月均O3质量浓度与日照时数均存在正相关关系,O3昼高夜低且与NO2呈反相关关系,O3质量浓度远高于NO2,说明天湖受人为源排放影响少。天湖站化学过程对O3的影响因季节而异,夏季光化学过程对O3的影响明显,白天平均O3净化学生成速率为18.5μg·m^-3·h-1;其他季节珠三角背景地区的O3质量浓度主要受物理过程影响。 展开更多
关键词 珠三角 郊区 臭氧 过程分析
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广州市天河区2016年雨季挥发性有机物污染特征及来源解析 被引量:25
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作者 古颖纲 虞小芳 +3 位作者 杨闻达 田智林 李梅 程鹏 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期2528-2537,共10页
采用"GCMS/FID"在线分析方法,对广州市区2016年7月大气VOCs的污染特征及来源进行了研究,共检出了73种VOCs组分.结果表明,观测期间总VOCs的小时平均浓度为(118.83±79.40)μg·m^(-3),最高值为492.42μg·m^(-3),... 采用"GCMS/FID"在线分析方法,对广州市区2016年7月大气VOCs的污染特征及来源进行了研究,共检出了73种VOCs组分.结果表明,观测期间总VOCs的小时平均浓度为(118.83±79.40)μg·m^(-3),最高值为492.42μg·m^(-3),最低值为10.54μg·m^(-3).07:00左右TVOC浓度出现高峰,说明早高峰的机动车污染对该站点的VOCs具有较大贡献;14:00左右浓度最低,与光化学损耗相关;21:00~24:00间VOCs浓度又出现高值,可能和污染源排放或边界层压缩有关.运用PMF模型解析出VOCs的5个主要来源分别是:交通污染源、溶剂使用污染、加油站污染、植物排放和餐厨废气,其贡献分别为29.79%、26.61%、24.86%、9.91%、8.84%;白天交通废气源贡献最大,而中午植物排放的贡献也明显增大;夜间溶剂污染源和加油站污染源占比上升,为该时段VOCs的主要来源. 展开更多
关键词 雨季 广州市区 挥发性有机物 污染特征 来源解析
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广州市冬季一次典型臭氧污染过程分析 被引量:23
5
作者 裴成磊 谢雨彤 +5 位作者 陈希 张涛 邱晓暖 王瑜 王在华 李梅 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期4305-4315,共11页
为探究广州市2020年冬季(1月)一次臭氧污染过程,分析了气象条件对臭氧污染产生的影响;运用臭氧生成潜势(OFP)和正交矩阵因子分解法(PMF)分析了影响臭氧的主要挥发性有机物(VOCs)物种和来源;通过经验动力学建模方法(EKMA)识别了臭氧生成... 为探究广州市2020年冬季(1月)一次臭氧污染过程,分析了气象条件对臭氧污染产生的影响;运用臭氧生成潜势(OFP)和正交矩阵因子分解法(PMF)分析了影响臭氧的主要挥发性有机物(VOCs)物种和来源;通过经验动力学建模方法(EKMA)识别了臭氧生成控制区,并提出了相应的前体物减排策略.结果表明,本次臭氧污染过程中同时出现了NO_(2)超标,并且PM_(10)和PM_(2.5)浓度也处于高位,体现出和夏、秋季不同的大气复合污染特征;夜间边界层高度低(<75 m)和大气稳定度高加剧了臭氧前体物和颗粒物的累积,日间温度升高约5℃、太阳辐射增强约10%和水平风速小(<1 m·s^(-1))等气象条件加剧了光化学反应,促进了臭氧和颗粒物的生成.冬季VOCs组分以烷烃为主(占比为68.2%),且烷烃和炔烃占比较其他季节更高,但芳香烃(二甲苯和甲苯)和丙烯是臭氧生成的关键VOCs物种;源解析结果显示,VOCs的主要来源为汽车尾气(22.4%)、溶剂使用(20.5%)和工业排放(17.9%),其中溶剂使用的OFP最高;臭氧本地生成主要受VOCs控制,前体物VOCs和NO_(x)按比例3∶1进行削减较为合理.研究探索了冬季臭氧污染的成因,为开展重污染季节O_(3)和PM_(2.5)协同控制提供科学支撑. 展开更多
关键词 臭氧(O3) 挥发性有机物(VOCs) 广州 污染过程 正交矩阵因子分解法(PMF)
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大气细颗粒物扬尘源单颗粒质谱特征 被引量:24
6
作者 余南娇 黄渤 +5 位作者 李梅 程鹏 李磊 黄正旭 高伟 周振 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第4期1262-1268,共7页
对广州市土壤尘、道路扬尘、施工扬尘、堆煤扬尘等开放源颗粒物样品进行采集,并利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对颗粒物的粒径和化学成分进行分析.施工尘和其他几类尘分别呈双峰分布和单峰分布,各类尘样的化学组成差异较为明显... 对广州市土壤尘、道路扬尘、施工扬尘、堆煤扬尘等开放源颗粒物样品进行采集,并利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对颗粒物的粒径和化学成分进行分析.施工尘和其他几类尘分别呈双峰分布和单峰分布,各类尘样的化学组成差异较为明显,其中土壤扬尘以富铝颗粒为主,占总电离颗粒的37.97%,道路扬尘以富钙颗粒为主,占总电离颗粒的24.92%,施工扬尘以富硅颗粒为主,占总电离颗粒的33.33%,堆煤扬尘以富钙颗粒物为主,占总电离颗粒的64.92%.在道路扬尘中土壤扬尘与机动车污染的特征显著,这些特征为扬尘颗粒物源解析提供了可能.此外,道路扬尘的二次组分所占比例最高. 展开更多
关键词 扬尘 单颗粒气溶胶质谱 源解析
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广州市夏秋季HONO污染特征及白天未知源分析 被引量:19
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作者 杨闻达 程鹏 +3 位作者 田智林 张贺伟 张曼曼 王伯光 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第6期2029-2039,共11页
利用2015年10月和2016年7月在广州市暨南大学大气超级站开展的气态亚硝酸(HONO)和O_3的质量浓度及其光解速率常数等相关参数的观测数据,对比分析了广州地区秋夏季的HONO变化规律和污染特性,估算了HONO和O_3对OH自由基的贡献,并且对白天H... 利用2015年10月和2016年7月在广州市暨南大学大气超级站开展的气态亚硝酸(HONO)和O_3的质量浓度及其光解速率常数等相关参数的观测数据,对比分析了广州地区秋夏季的HONO变化规律和污染特性,估算了HONO和O_3对OH自由基的贡献,并且对白天HONO未知来源进行了探讨.结果表明:广州地区秋季HONO的平均浓度为3.15μg/m^3,夏季HONO的平均浓度为1.97μg/m^3,秋季HONO的平均浓度是夏季的1.6倍;HONO和NO_2均呈现典型的白天低,夜晚高的日变化规律;HONO光解对OH自由基的贡献在秋夏季均远大于O_3对OH自由基的贡献,说明广州地区HONO光解可能是OH自由基最主要的来源;对HONO白天未知来源的收支分析表明,HONO在白天存在着重要的未知源P_(unknown),其对HONO浓度的白天贡献在秋季和夏季分别占到总来源的69%和49%,这一较强的未知来源经相关性分析,很可能与白天NO_2的光增强反应有关. 展开更多
关键词 OH自由基 HONO O3 光解 未知来源
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张家口市一次沙尘天气气溶胶单颗粒理化特征和来源研究 被引量:18
8
作者 李思思 黄正旭 +3 位作者 王存美 李惠玲 李梅 周振 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2017年第3期437-444,共8页
为了从单颗粒角度了解沙尘天气颗粒物特征和来源,利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对张家口市2016年春季一次沙尘天气期间的气溶胶颗粒进行了化学组分、粒径分布和来源的分析。根据颗粒的质谱图特征,将其分为沙尘(Dust)和非沙尘(N... 为了从单颗粒角度了解沙尘天气颗粒物特征和来源,利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对张家口市2016年春季一次沙尘天气期间的气溶胶颗粒进行了化学组分、粒径分布和来源的分析。根据颗粒的质谱图特征,将其分为沙尘(Dust)和非沙尘(Non-dust)颗粒两大类,两者占比分别为12.9%和87.1%。Dust颗粒粒径主要分布在0.5~1.1μm,包含沙尘-铝(Dust-Al)、沙尘-硅(Dust-Si)、沙尘-金属(Dust-metal)、沙尘-钙(Dust-Ca)颗粒4个主要子类别,比例均超过20%,表现出明显的矿尘颗粒特征。非沙尘类颗粒分布在0.4~0.8μm粒径段,包含4个子类别:含碳(Carbonaceous)、富钾(K-rich)、工业金属(Industrial Metal)和其他颗粒(Other)。结合后向轨迹分析,沙尘颗粒可能主要来自新疆、蒙古、内蒙古等地区的沙尘源,少部分来自当地、山西等地的矿尘源、工业源;非沙尘颗粒可能主要来自当地及周边地区工业排放和燃煤;Dust颗粒的NO_3^-/HSO_4^-(颗粒数)比值为1.31,颗粒老化程度较高。含Cl的Dust颗粒物占比为32%,说明颗粒中混有人为组分。研究结果表明SPAMS可用于沙尘天气颗粒物理化特征和来源的在线分析,可为沙尘防治提供参考信息。 展开更多
关键词 单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪 沙尘 单颗粒 源解析
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广州干湿季典型灰霾过程水溶性离子成分对比分析 被引量:16
9
作者 马莹 吴兑 +2 位作者 刘建 邓涛 王伯光 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第1期73-81,共9页
利用广州气象台2011年地面逐时能见度和相对湿度数据,以及广州番禺南村大气成分站2011年逐时Marga数据、PM数据,对比分析了一次湿季(4—9月)灰霾过程和干季(10月—次年3月)灰霾过程的污染特征.研究表明,相对干季灰霾过程,湿季灰霾过程... 利用广州气象台2011年地面逐时能见度和相对湿度数据,以及广州番禺南村大气成分站2011年逐时Marga数据、PM数据,对比分析了一次湿季(4—9月)灰霾过程和干季(10月—次年3月)灰霾过程的污染特征.研究表明,相对干季灰霾过程,湿季灰霾过程颗粒物浓度较低,且细粒子所占比例较高;由于湿季较干季光化学反应较为活跃及可能受气象因素的不同影响,导致干湿季灰霾过程颗粒物浓度的总体变化趋势相反;湿季灰霾过程二次无机离子(SO_4^(2-)、NH_4^+和NO_3^-)占PM_(2.5)质量百分比的76%,是PM_(2.5)的主要成分;干季灰霾过程二次无机离子(SO_4^(2-)、NH_4^+和NO_3^-)仅占PM_(2.5)质量百分比的34%;湿季硫氧化率(Sulfur Oxidation Ratio,SOR)、氮氧化率(Nitrogen Oxidation Ratio,NOR)值大于干季,说明二次离子对湿季灰霾的贡献比干季要大;湿季灰霾过程中气溶胶酸性比干季弱.根据相关性分析结果可知,湿季灰霾过程中,NH_4^+主要与SO_4^(2-)结合,Na+主要与Cl-及NO_3^-结合,K+主要与Cl-和NO_3^-结合,极少部分与SO_4^(2-)结合;而在干季灰霾过程中,NH_4^+除了与SO_4^(2-)结合之外,还以NH_4NO_3和NH_4Cl的形式存在,K^+主要与Cl^-和SO_4^(2-)结合,Na+主要与Cl^-及SO_4^(2-)结合. 展开更多
关键词 湿季 干季 灰霾过程 PM2.5 水溶性离子成分
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广州地区秋季PM_(2.5)和臭氧复合污染的观测研究 被引量:13
10
作者 何国文 邓涛 +5 位作者 欧阳珊珊 陶丽萍 李振宁 吴晟 张雪 吴兑 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第6期250-259,共10页
利用2019年9—10月广州市海珠湖大气成分观测站地表的气象要素和空气质量参数及垂直的颗粒物激光雷达观测资料,探讨不同PM_(2.5)-O_(3)污染类型对应的气象要素及大气污染物日变化特征、边界层内气溶胶分布特征,并对发生高PM_(2.5)-高O_... 利用2019年9—10月广州市海珠湖大气成分观测站地表的气象要素和空气质量参数及垂直的颗粒物激光雷达观测资料,探讨不同PM_(2.5)-O_(3)污染类型对应的气象要素及大气污染物日变化特征、边界层内气溶胶分布特征,并对发生高PM_(2.5)-高O_(3)的成因进行分析.观测期间共出现25 d低PM_(2.5)-低O_(3)日(清洁日)、12 d低PM_(2.5)-高O_(3)日(污染日Ⅰ)和20 d高PM_(2.5)-高O_(3)日(污染日Ⅱ).对气象要素和污染物特征的分析表明,污染日Ⅱ在11:00—16:00的平均气温均超过30℃,相对湿度均低于60%,日均风速和最大J(NO_(2))分别为0.88 m·s^(-1)和0.007 s^(-1).污染日Ⅱ与清洁日相比,其对应的气象要素表现为显著的高温低湿特征;与单一的O_(3)污染日相比则表现为略低的光化辐射和较低风速特征.污染日Ⅱ的PM_(2.5)和O_(3)浓度日均值分别是清洁日的2.3和1.5倍,且对应着高浓度SO_(2)和NO_(2)、高大气氧化能力与细粒子占比.雷达观测结果表明,清洁日及污染日Ⅰ的气溶胶消光系数较小且主要在0.1~0.2 km^(-1),污染日Ⅱ的气溶胶消光系数则为0.2~0.3 km^(-1)且高值在500 m以下.污染日Ⅱ午后的气溶胶退偏比较清洁日与污染日Ⅰ高,具明显的二次气溶胶生成特征.污染日Ⅱ的典型污染过程分析表明,边界层演变可直接影响地表污染物分布,在副热带高压与台风外围下沉气流控制下,早上残留层内污染物的垂直向下输送过程对地表污染物浓度的积累有重要影响. 展开更多
关键词 PM_(2.5) 臭氧 复合污染 激光雷达 气溶胶退偏比 广州
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高灵敏VOCs在线真空紫外单光子电离飞行时间质谱仪的研制 被引量:13
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作者 霍蕾 高伟 +3 位作者 苏海波 谭国斌 麦泽彬 黄正旭 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第2期171-179,共9页
研制了一种高灵敏度在线膜进样真空紫外电离源飞行时间质谱仪(MI-SPI-TOF MS)用于检测低浓度挥发性有机物(VOCs)。仪器包括真空系统、膜进样接口、真空紫外单光子电离源、垂直加速反射式飞行时间质量分析器和数据采集系统等。该仪器使... 研制了一种高灵敏度在线膜进样真空紫外电离源飞行时间质谱仪(MI-SPI-TOF MS)用于检测低浓度挥发性有机物(VOCs)。仪器包括真空系统、膜进样接口、真空紫外单光子电离源、垂直加速反射式飞行时间质量分析器和数据采集系统等。该仪器使用聚二甲基硅氧烷(PDMS)膜作为大气压下直接进样的接口,膜的选择透过性能直接、快速地富集大气中VOCs,可实现快速在线进样检测。真空紫外单光子灯作为电离源,能将电离能低于10.6eV的VOCs电离,形成分子离子峰。结果表明,该仪器的分辨率优于750FWHM,对苯、甲苯、二甲苯和氯苯的检测限达10-12 mol/mol级别,检测速度达秒级,可用于低浓度VOCs的实时在线检测。 展开更多
关键词 真空紫外单光子电离 软电离 飞行时间质谱仪 挥发性有机物 在线检测
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嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征 被引量:11
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作者 何国文 吴兑 +13 位作者 吴晟 李梅 邓涛 吴伟超 李莉 程鹏 袁婧 张颖龙 宋烺 孙嘉胤 陶丽萍 梁粤 谭健 周振 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第10期4265-4274,共10页
基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O3历史资料与气象要素,研究O3与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O3廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O3污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度... 基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O3历史资料与气象要素,研究O3与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O3廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O3污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O3污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O3超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O3污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O3输送带,这种低空O3与地表O3的叠加机制加重地表O3污染程度,导致地表O3超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O3随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O3较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O3前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O3高值出现在500m左右的原因之一. 展开更多
关键词 差分吸收臭氧雷达 O3污染 气象要素 垂直分布 嘉兴
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广州地区典型灰霾过程及不同天气类型下边界层高度研究 被引量:11
13
作者 宋烺 邓涛 +4 位作者 吴兑 何国文 孙嘉胤 翁佳烽 吴晟 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期1381-1391,共11页
利用2013年9月—2014年11月广州地区激光雷达观测结果,使用小波分析反演边界层高度(PBLH),通过归一化后向散射信号(NRB)的小波分解对小波分析中直接影响PBLH识别的尺度因子a进行了选取.并以2014年1月发生的一次灰霾过程为例,对灰霾过程... 利用2013年9月—2014年11月广州地区激光雷达观测结果,使用小波分析反演边界层高度(PBLH),通过归一化后向散射信号(NRB)的小波分解对小波分析中直接影响PBLH识别的尺度因子a进行了选取.并以2014年1月发生的一次灰霾过程为例,对灰霾过程的PBLH等边界层特征进行了分析,并对边界层垂直结构进行了初步探究.同时,利用自组织映射神经网络(SOM)进行了天气分型,对整个观测时段激光雷达反演的PBLH与天气型之间的关系进行了统计.结果表明,通过对NRB廓线的小波分解,小波分析尺度因子a取300较为合适.灰霾过程中PBLH均存在日变化.从平均结果来看,PBLH最高值出现在13:00,为850 m;最低值出现在5:00,为483 m.灰霾过程PBLH与PM_(2.5)之间呈显著负相关(r=-0.62,p<0.01),风速与PM_(2.5)之间也呈显著负相关(r=-0.39,p<0.01).对流边界层平均高度约为稳定边界层的1.5倍,峰值高度约为稳定边界层的3倍.低压天气系统控制下灰霾天气出现的概率较低,对应的PBLH明显较高,峰值高度在1200~1600 m,日间边界层发展极为明显.而高压天气系统控制下边界层发展容易受到抑制,峰值高度均低于1000 m. 展开更多
关键词 激光雷达 边界层高度 灰霾 珠江三角洲 气溶胶
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华北平原灰霾天气下大气气溶胶的单颗粒分析 被引量:11
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作者 张贺伟 成春雷 +4 位作者 陶明辉 王子峰 陈良富 李梅 周振 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期1-9,共9页
为分析灰霾期间单颗粒气溶胶化学组成和混合状态,于2014年12月9日—2015年1月10日,使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)表征华北平原郑州市中牟县的气溶胶颗粒.结果表明:灰霾期(H1:20141213T19∶00—20141215T10∶00;H2:20150102T10∶00—201... 为分析灰霾期间单颗粒气溶胶化学组成和混合状态,于2014年12月9日—2015年1月10日,使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)表征华北平原郑州市中牟县的气溶胶颗粒.结果表明:灰霾期(H1:20141213T19∶00—20141215T10∶00;H2:20150102T10∶00—20150106T03∶00)和清洁期(C1:20141215T18∶00—20141217T18∶00;C2:20141231T16∶00—20150101T20∶00)大气颗粒物种类相同,主要分为有机碳(OC)、元素碳(EC)、生物质燃烧颗粒(BB)、元素碳有机碳(ECOC)、钾二次颗粒(KSecondary)、矿尘(Dust)以及重金属颗粒(HM)7类.C1时间段,ECOC颗粒占比最高,占总颗粒数的49.8%;其次是OC和EC颗粒物,二者分别占总颗粒数的16.5%和10.8%.H1时间段,K-Secondary颗粒的占比(31.3%)最高;其次是OC和EC颗粒,二者分别占总颗粒数的23.1%和20.2%.清洁期与灰霾期质谱差分结果表明,清洁期颗粒物中含有C_3H^+、C_4H^(3+)、C_5H^(3+)等有机碳碎片峰,而灰霾期颗粒物中NO_3^-、HSO_4^-、NO_2^-等组分的信号强度显著大于清洁期.混合状态分析表明,从清洁期到灰霾期的过程中,主要颗粒物与NO_3^-和HSO_4^-的混合程度显著增强.清洁期与灰霾期单颗粒化学组成与混合状态的对比分析表明,清洁期新鲜排放的含碳气溶胶在灰霾期不断老化,单颗粒中二次无机组分增加,气溶胶整体老化严重.此外,灰霾期(H_2)EC颗粒占总颗粒数的比例增至18.1%,并且与NO_3^-、HSO_4^-二次组分的混合状态增强,使平均能见度降低为4.0 km.研究显示,郑州大气能见度主要受化学组分、颗粒物混合状态和污染物质量浓度的影响. 展开更多
关键词 华北平原 SPAMS 灰霾 单颗粒 混合状态
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VOCs走航系统在响水环境应急监测中的探索应用 被引量:10
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作者 徐亮 宋兴伟 +4 位作者 梁宵 王攀攀 康晓峰 苏海波 高伟 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2020年第7期66-71,共6页
文章介绍了以移动监测车为载体的集成了VOCs在线质谱仪、GPS信息记录仪、气象参数仪等设备的VOCs走航观测系统,该系统对VOCs的测定限优于10-9(V/V)。在连续走航模式下,可在5 s、27 m内产生一组监测数据,实现了VOCs的高时空分辨监测。在... 文章介绍了以移动监测车为载体的集成了VOCs在线质谱仪、GPS信息记录仪、气象参数仪等设备的VOCs走航观测系统,该系统对VOCs的测定限优于10-9(V/V)。在连续走航模式下,可在5 s、27 m内产生一组监测数据,实现了VOCs的高时空分辨监测。在江苏响水"3·21"特别重大爆炸事故中,将该系统探索性地应用于对事故核心区域附近VOCs的高时空分辨率的连续走航观测(2019年3月22日-26日)及核心区域外围点位的定点观测(2019年3月27日-30日)。监测过程发现:苯为主要污染物,最高瞬时浓度为43.4 mg/m^(3),其次为甲苯、二甲苯等有机污染物;2019年3月22日开始,污染物浓度有逐渐降低的趋势;爆炸点600 m范围内VOCs浓度较高;主要受影响区域为爆炸点2 km范围内,另外VOCs的分布有着巨大的时空差异;定点观测发现,事故处置期间在距离爆炸点1.4 km处偶有检出较高浓度的苯。 展开更多
关键词 挥发性有机物 走航观测系统 在线质谱仪 “3·21”爆炸事故 应急监测
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珠江三角洲某炼油厂苯系物的健康风险评价 被引量:10
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作者 陈丹 张志娟 +3 位作者 高飞龙 李勤勤 古颖纲 王伯光 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2017年第5期1961-1970,共10页
为了解我国炼油厂装置区BTEX(苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯、邻二甲苯)排放特征及其潜在的健康风险,于2015年11月采集了珠江三角洲某大型炼油厂装置区排放的苯系物,使用预浓缩-GC-MS方法对其进行检测,并采用美国EPA人体暴露风险评价模... 为了解我国炼油厂装置区BTEX(苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯、邻二甲苯)排放特征及其潜在的健康风险,于2015年11月采集了珠江三角洲某大型炼油厂装置区排放的苯系物,使用预浓缩-GC-MS方法对其进行检测,并采用美国EPA人体暴露风险评价模型对其潜在的健康风险进行评估.结果表明,常减压蒸馏装置(AVDU)、催化裂化装置(CCU)、MTBE装置、连续重整装置(CRU)、芳烃联合装置(ACU)、延迟焦化装置(DCU)排放的苯系物浓度分别高达(239.5±159.5)、(149.9±36)、(313.8±373.8)、(136.3±12.8)、(103.5±92)和(116.9±102.8)μg/m^3.健康风险评价结果显示,各装置区BTEX经吸入途径的非致癌风险数量级为1.0×10^(-3)~1.0×10^(-1).经皮肤暴露的非致癌风险数量级为1.0×10^(-9)~1.0×10^(-7),6大装置的BTEX非致癌风险指数均<1,不会对人体造成明显伤害.各装置区BTEX经吸入途径的致癌风险数量级为1.0×10-6~1.0×10-5,经皮肤暴露的非致癌风险数量级为1.0×10^(-12)~1.0×10^(-11).6大装置区的苯、乙苯致癌风险指数均超过EPA人体可接受致癌风险值(1.0×10^(-6)).皮肤暴露途径引起的健康风险与吸入暴露有相同的趋势,但风险值远小于吸入暴露的风险值,占总风险值的比例不足0.001%,说明该炼油厂引起人体健康风险的主要途径为吸入暴露. 展开更多
关键词 炼油厂装置 苯系物 健康风险评价 吸入暴露 皮肤暴露
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东莞市黑碳气溶胶污染特征及来源分析 被引量:10
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作者 孙天林 吴兑 +5 位作者 吴晟 孙嘉胤 陈慧忠 邓涛 李梅 周振 《地球化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第3期287-297,共11页
为探究珠江三角洲典型城市东莞市黑碳气溶胶(BC)的污染特征,对东莞市气象局站点2010年1月1日至2010年12月31日观测得到的BC数据进行了处理,并分析了东莞市2010年全年BC的分布特征、日变化规律以及污染来源。结果表明,(1)东莞站点BC浓度... 为探究珠江三角洲典型城市东莞市黑碳气溶胶(BC)的污染特征,对东莞市气象局站点2010年1月1日至2010年12月31日观测得到的BC数据进行了处理,并分析了东莞市2010年全年BC的分布特征、日变化规律以及污染来源。结果表明,(1)东莞站点BC浓度的频率分布为对数正态分布,BC的年均浓度为(3.98±3.42)μg/m^3,背景浓度为(1.14±1.04)μg/m^3。BC浓度湿季相对较低,干季相对较高。与国内各大城市相比,污染程度较轻,与背景站和一些国外城市相比,该站点处的BC污染问题较为严重;(2)BC浓度的日变化呈明显的两峰一谷型,表明BC浓度的日变化特征是由气象条件和交通源的日变化规律共同影响;(3)观测期间,370~950 nm波段的波长吸收指数(AAE370~950)的频率分布为对数正态分布,年均值为1.02,年变化呈现湿季减小、干季增大的变化趋势;(4)BC浓度和风速的关系表明,BC浓度随着风速的增大而减小,说明风对BC浓度起到稀释扩散的作用;(5)后向轨迹聚类分析结果表明,东莞站点的污染气团主要来自于局地排放、东南海岸线以及华中地区的长距离输送,南海吹来的气流对其污染的贡献占比较小。 展开更多
关键词 黑碳气溶胶 污染特征 波长吸收指数 来源分析 东莞市
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利用单颗粒气溶胶质谱仪研究燃煤尘质谱特征 被引量:10
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作者 徐娇 王海婷 +5 位作者 马咸 李梅 李立伟 史国良 王玮 冯银厂 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期25-34,共10页
采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)和再悬浮采样器联用的方式对燃煤电厂烟道气样品和下载灰样品的质谱特征进行测定,并使用颗粒物粒径分级采样仪ELPI测定其粒径分布特征.研究表明,SPAMS监测得到的粒径分布与ELPI结果差异较大,SPAMS对于500... 采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)和再悬浮采样器联用的方式对燃煤电厂烟道气样品和下载灰样品的质谱特征进行测定,并使用颗粒物粒径分级采样仪ELPI测定其粒径分布特征.研究表明,SPAMS监测得到的粒径分布与ELPI结果差异较大,SPAMS对于500 nm以上粒径段检测效果较好;两个样品正谱图中有非常明显的锂、钙、钛、铝等金属组分信号和碳组分信号特征,负谱图中硅酸盐、硝酸盐和硫酸盐等信号比较明显,并且随着粒径的增加碳组分、硫酸盐和硝酸盐等组分对应的信号强度逐渐减弱,而硅酸盐、铝、钙和钛等组分对应的信号强度逐渐增强;对两个样品使用ART-2a聚类获得多个颗粒物类别,分析表明,它们均含有元素碳二次类(硫酸盐和硝酸盐缩写为二次Sec)、有机碳二次类、铝元素碳类、铝钙硅酸盐类和富硅酸盐类等颗粒物类别,并且随着粒径的增加金属硅酸盐颗粒出现频率增大,而含碳颗粒与硫酸盐出现频率降低.但烟道气样品和下载灰样品的质谱特征呈显著差异,下载灰样品更能代表燃煤源真实排放特征.建议在今后建立基于单颗粒质谱固定源成分谱时,应使用单颗粒气溶胶质谱仪在外场进行实测,并使用聚类的方法提取不同粒径段上的源质谱特征,可能会取得更好的效果. 展开更多
关键词 气溶胶单颗粒质谱 烟道气 再悬浮采样器 燃煤尘 质谱特征 源成分谱 粒径分布
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南京江北新区大气单颗粒来源解析及混合状态 被引量:9
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作者 于兴娜 时政 +2 位作者 马佳 李梅 龚克坚 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期1521-1528,共8页
利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2015年12月1~31日对南京江北新区大气单颗粒进行了测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒747. 8万个.结果表明,监测期间南京江北新区总体空气质量较差,污染天气占比为49. 2%,SPAMS所捕获的颗... 利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2015年12月1~31日对南京江北新区大气单颗粒进行了测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒747. 8万个.结果表明,监测期间南京江北新区总体空气质量较差,污染天气占比为49. 2%,SPAMS所捕获的颗粒数与PM_(2.5)质量浓度的相关性达到0. 83,因此颗粒物数浓度在一定程度上能够用来反映大气污染状况,监测点主要污染源包括燃煤源以及机动车尾气源,工业工艺源污染占比居第3位,3种源的总贡献率达到63. 5%.从整体上看,PM_(2.5)质量浓度的升高大多伴随着燃煤及机动车尾气占比的升高,EC、混合碳(ECOC)与OC在生物质燃烧、扬尘、汽车尾气排放、燃煤燃烧以及工业源中均与NO_2^-、NO_3^-以及SO_4^-有较高的混合程度. 展开更多
关键词 在线源解析 单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS) 机动车尾气 燃煤 混合状态
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不同浓度臭氧对单颗粒气溶胶化学组成的影响 被引量:8
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作者 吴梦曦 成春雷 +2 位作者 黄渤 李梅 陈多宏 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期2006-2016,共11页
为探讨高浓度臭氧(O3)对气溶胶生成与老化过程的影响,本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2018年10月在广东省鹤山大气环境超级监测站进行观测.观测期间根据O3浓度的高低,定义了高臭氧浓度(PH)时段和低臭氧浓度(PL)时段,其中PH时段O... 为探讨高浓度臭氧(O3)对气溶胶生成与老化过程的影响,本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2018年10月在广东省鹤山大气环境超级监测站进行观测.观测期间根据O3浓度的高低,定义了高臭氧浓度(PH)时段和低臭氧浓度(PL)时段,其中PH时段O3平均浓度为117μg·m^-3,PL时段平均浓度为25μg·m-3.依据化学组成的不同,观测期间单颗粒主要包含老化元素碳颗粒(EC-aged)、二次颗粒(Sec)和老化有机碳颗粒(OC-aged).PH时段单颗粒总数(348 085)高于PL时段(224 797),且PH时段Sec颗粒(37.1%)的占比显著高于PL时段(27.8%),而EC-aged颗粒(32.1%)则低于PL时段(44.1%),OC-aged颗粒(13.5%)略高于PL时段(10.4%).含硝酸盐(nitrate)和硫酸盐(sulfate)的颗粒数浓度在PH时段有显著的昼夜变化,而在PL时段无昼夜变化,Sec颗粒和EC-aged颗粒中硝酸盐和硫酸盐的峰面积PH时段高于PL时段,表明在PH时段通过二次反应过程生成硝酸盐和硫酸盐的量多于PL时段.此外,Sec颗粒中硝酸盐和硫酸盐的峰面积显著高于EC-aged颗粒,表明Sec颗粒的老化程度更深.本研究选取了乙酸根(59CH3CO-2)和乙二醛(73C2HO-3)来代表醛酮化合物在单颗粒气溶胶中的变化特征.PH时段Sec和OC-aged颗粒中59CH3CO-2和73C2HO-3的数浓度与峰面积显著高于PL时段,且在PH时段呈现显著的日变化特征,峰值出现在O3浓度高峰后2 h,在PL时段峰值显著降低,该变化趋势与Sec和OC-aged颗粒的数浓度变化特征相同,表明高浓度O3有利于VOCs氧化生成59CH3CO-2和73C2HO-3.综上,高臭氧浓度时段光化学反应较强,二次气溶胶组分的含量显著增加,光化学反应增强是PH时段臭氧浓度升高和单颗粒中二次组分增加的主要原因. 展开更多
关键词 臭氧 单颗粒气溶胶 二次气溶胶 醛酮化合物 光化学氧化
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